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氧化亚氮(N2O)被认为是21世纪对臭氧层严重的威胁之一，同时也是一种重要的强温室气体(GreenhouseGas，GHG)，其全球增温潜势约为CO2的200~300倍.1997年通过的《京都议定书》中明确指出，要对包括N2O在内的6种温室气体(二氧化碳、甲烷、氧化亚氮、氢氟碳化合物、全氟碳化合物和六氟化硫)进行控制和削减.据间气候变化专门委员会(IPCC)报道，全球每年N2O排放量约为1.77×1010kg(以N计，下同)，导致其对全球温室效应的贡献率在2004年达到了7.9%.同时，全球大气中N2O浓度值已从100年前的约270ppb(10-9)增至2005年的319ppb，并正以每年0.25%~0.31%的速度递增.大气中N2O每增加1倍。 将会使全球地表气温平均上升0.4℃，同时臭氧减少10%.后者将导致到达地面的紫外线辐射强度增加20%，N2O排放分为天然排放(原状土壤释放、海洋中N2O释放等)和人为排放(如农业耕作、化石燃料燃烧、污染治理等)，其中人为排放约占40%.而污水处理是N2O排放重要的人为排放源之一.不同污水处理厂N2O释放因子(N2O排放量/N负荷)相差较大.总结前人的相关研究结果得到:在大规模城镇污水处理厂的污水脱氮过程中可能有0~14.6%的氮转化为N2O释放.这导致人们对厂占全球N2O总排放的估计量存在较大出入:IPCC称污水处理过程约占全球N2O总排放量的1.2%;而根据美国环保局(USEPA)的报告，污水处理厂排放了全球约3%的N2O.随着各国环保部门对污水氮排量控制的日益严格。 越来越多的污水厂已经实现脱氮工序，这将导致N2O排放量可能进一步呈增大趋势预测在2005—2020年，基于目前的文献报道，污水处理中N2O主要产生于以下几个过程:好氧氨氧化菌(aerobicammonia-oxidizingbacteria，AOB)的亚硝化作用、AOB的反硝化作用、异养反硝化菌(heterotrophicdenitrifier，硝化作用一般由两类不同的菌完成:在好氧条件下，AOB先把氨氧化为亚盐，即亚硝化作用;再由亚盐氧化菌(nitrite-oxidizingbacteria，图1AOB，在亚硝化过程，AOB的直接电子供体是NH3而不是NH+4.如图1所示，NH3先在跨膜蛋白氨单加氧酶(ammoniamonooxygenase。 AMO)的作用下在胞内生成羟氨(NH2OH).NH2OH由细胞膜内转移到膜外，并在位于细胞周质的羟氨氧化还原酶(hydroxylamineoxidoreductase，HAO)作用下生成亚盐.此过程产生4个电子，其中2个转移给AMO激发氧分子与氨反应生成NH2OH，1997年，研究HAO时发现，NH2OH被氧化成NO-2事实上分为两个过程:NH2OH先被氧化为不稳定的亚硝酰基团(NOH);然后NOH再被氧化为NO-2.这样，在NH2OH的氧化过程中，可能会出现NOH的积累.而不稳定的NOH会分解产生N2O.由于NOH分解产生N2O的过程并不需要酶的作用，所以该过程并非生物反应，尽管一般认为NOH化学分解产生N2O的途径在污水硝化处理中并不占主导地位。 但在某些特殊条件下(如高氨氮废水硝化过程)，该化学过程可能在N2O的产生中发挥着重要作用.开展了针对模拟污泥好氧消化液(氨氮高浓度达500mg·L-1)的短程硝化研究，他们获得了比N2O生成速率与比氨氧化速率之间的关系，随后又建立4种可能产生N2O过程的数学模型，比对发现NOH化学分解产生N2O模型拟合的曲线与实测值基本符合(在比氨氧化速率接近于0时，另外，NOH被氧化为NO-2的过程中会形成NO，该过程也是N2O的潜在来源.NO会在细胞色素c554或一氧化氮还原酶(nitricoxidereductase，NOR)的同源物NorS的作用下被还原为N2O，该过程为生物反应过程.事实上，AOB不仅能产生亚硝化作用所需要的酶。 而且还能诱导产生部分反硝化酶:亚盐还原酶(nitritereductase，NIR)和一氧化氮还原酶.在AOB中，已被检测到了编码NIR和NOR的基因，而未检测到编码氧化亚氮还原酶(nitrousoxideredcutase，NOS)的基因，这说明AOB能将亚硝化过程产生的亚盐反硝化还原至N2O，目前普遍认为AOB的反硝化作用是好氧硝化过程产生N2O的主要途径.利用同位素标记法验证了这一结果.在他们的实验中，NH3的氧化过程仅产生少量的N2O且大部分N2O都来源于AOB体内NO-2的还原.也发现在活性污泥曝气池中，N2O的主要排放源是AOB的反硝化，在溶解氧(DO)浓度较低条件下，AOB的反硝化作用较为显著.因为当DO受限制时。 亚盐氧化受到抑制而积累，从而促进了AOB的反硝化作用，增加了N2O的释放潜能.研究发现，随着硝化反应的进行，污水中氨氮降低，亚盐上升，N2O是异养反硝化过程不可逾越的中间产物.在典型反硝化过程，NO和N2O的大还原速率大于NO3-和NO-2，因此，通常情况下N2O会被快速还原成N2，而不易积累或释放.但是，外界环境的波动可能会导致N2O的积累.例如，DO会抑制反硝化酶系的产生及其活性，且NOS较其他反硝化酶对DO波动更敏感，当环境由缺氧变为有氧时，NOS立即失去活性，而其他反硝化酶仍可维持数小时的活性，从而导致N2O积累.另一方面，NOS的诱导产生也较其他反硝化酶滞后，由于N2O在水中具有一定的溶解度(1.13g·L-1。 25℃100kPa)，只有经过曝气吹脱才能使溶解态N2O大量释放出来，所以N2O排放绝大多数发生在曝气单元.反硝化反应不需要曝气，所以在缺氧反应池中即使暂时积累了N2O也不易释放到空气中，而且由于NOS的存在，还可能会还原混合液中部分溶解态的N2O.但是，如果积累N2O的混合液流入好氧池中，N2O将很快被吹脱至大气中，造成N2O的释放.延长缺氧反应时间可使暂时积累的N2O被尽可能地被还原，另外，有些反硝化菌没有NOS，其反硝化的终产物是N2O，这也可能导致N2O的产生与释放.目前已筛选出的仅产生N2O的反硝化菌有十几种，如Roseobacterdenitrificans，2005年，发现某些古菌能将氨氧化。 并将其称为氨氧化古菌(ammonia-oxidizingarchaea，AOA).随后在低DO、长污泥龄的污水处理设施中发现了AOA.尽管还没有关于实际污水处理设施中AOA产生N2O的研究，但其产生潜势却不容忽视.事实上，发现海洋中N2O主要源于AOA而非AOB.AOA的代谢途径尚未明晰，现在主要有3种推测：①类似于AOB，氨先在AMO作用下氧化成NH2OH，然后在CuHAO(copperhydroxylamineoxidoreductase)作用下氧化成NO-2;②氨经NH2OH氧化为NO-2后，再被还原为NO，以提供电子给AMO;③氨先在AMO作用下氧化成NOH，然后在NXOR(nitroxyloxidoreductase)作用下氧化成NO-2.在AOB中。 NH2OH、HNO、NO均有可能转化为N2O.在AOA中N2O的产生很可能也来自于以上几种前体物，某些反硝化菌在好氧条件下也能进行反硝化作用，这个过程称为好氧反硝化.好氧反硝化也要利用反硝化酶系将NO3-或NO-2经NO和N2O还原成N2，所以好氧反硝化产生N2O的途径也与缺氧反硝化类似.有研究发现，好氧反硝化菌产生的N2O低于传统的缺氧反硝化菌.例如，近年来生物脱氮的研究热点是厌氧氨氧化技术，它是指氨与亚盐反应生成氮气，即厌氧氨氧化反应.发现厌氧氨氧化菌也能产生N2O，表1表示采用几种典型工艺的实际污水厂N2O释放情况.由表1可以看出，不同污水厂N2O释放因子(N2O-N/TNinfluent)相差很大。 这证明了N2O释放因子较大的污水厂还存在较大减排空间.N2O释放因子每增加1%，污水处理厂碳足迹将增加约30%研究指出:脱氮效果好的污水厂N2O释放因子小于脱氮效果差的污水厂，由表1可知，当前城市污水厂采用的几种污水处理工艺的N2O释放因子大体上有如下顺序:SHARON-ANAMMOX，SHARONCANON生物滤池A2OAS，A/O，氧化沟，SHARON，SHARON-ANAMMOX和CANON工艺产生较多N2O的原因是这三种工艺都包含短程硝化反应，而且这些工艺的进水氨氮浓度远高于普通污水处理工艺.短程硝化会形成NO-2积累，一般认为NO-2浓度增加会促进AOB反硝化作用，从而增加N2O的释放().不仅如此。 高氨氮浓度也会大大促进亚硝化阶段N2O的产生.如前文所述，发现短程硝化系统中N2O产生速率与氨氧化速率呈指数关系.在上述研究中，N2O主要产生于SHARON反应器内，ANAMMOX反应器内产生的N2O相对较少，仅占整个反应系统的20%左右利用15N稳定同位素标记法研究发现N2O并非厌氧氨氧化反应的中间产物，另外，CANON工艺由于短程硝化和厌氧氨氧化在同一个反应器内进行，短程硝化产生的NO-2通常立即被厌氧氨氧化菌还原，所以NO-2在CANON工艺中难以大量积累.针对实际污水厂研究发现，CANON工艺中NO-2积累量约为SHARON工艺的1/50～1/10.因此，CANON工艺的N2O释放因子一般低于SHARON或SHARON-ANAMMOX两段式工艺.虽然CANON工艺释放的N2O多于普通污水处理工艺。 但由于CANON工艺所需曝气强度小(通过短程硝化途径)，而且碳源消耗非常少(脱氮主要采用厌氧氨氧化途径来完成)，所以产生的碳足迹反而比较低研究采用CANON工艺的实际污水厂发现，尽管其释放的N2O多于普通硝化/反硝化工艺，研究生物滤池处理城市生活污水时，测得其N2O释放因子(0.06%～0.84%)略高于活性污泥工艺，且其N2O释放呈现明显的季节变化:N2O释放因子在春季较低，而在夏季明显升高.同时他们发现，影响N2O释放的主要因素是空气和水体的温差(r=0.81，n=6)，而非气温本身(r=0.51，n=6).他们推测这是因为气温和水温相近会阻碍空气流向滤池填料层，使得生物膜上氧气不足从而导致N2O积累.另一方面。